Desenvolvimento do catalisador core-shell NbOPO4 /H-ZSM-5

Resumo

As zeólitas podem sofrer modificações para melhorar o caminho difusional, acessibilidade aos centros ativos, seletividade catalítica e vida útil, o que as torna ainda mais promissoras para aplicações. Outra abordagem para melhorar as propriedades das zeólitas é a criação de compósitos core-shell que combina as características de dois ou mais materiais. Dessa forma, este trabalho visou desenvolver um catalisador micro e mesoporoso combinando as propriedades da zeólita H-ZSM-5 e do NbOPO₄. A sínteses da ZSM-5 e hierarquização ocorreram pelo método hidrotérmico. A obtenção da estrutura NbOPO₄/H-ZSM-5 foi realizada por precipitação controlada. Os materiais foram caracterizados por difração de raios-X (DRX), adsorção/dessorção de nitrogênio (N₂) a 77 K e microscopia eletrônica de varredura (MEV). De acordo com o resultado de DRX, a ZSM-5 apresentou fases cristalinas referentes a tipologia MFI, de acordo com o banco de dados International Zeolite Association – IZA. Após a hierarquização, a ZSM-5 manteve seus picos característicos. Por sua vez, o compósito apresentou o desaparecimento de alguns picos, que pode estar relacionado com a obstrução dos poros da ZSM-5 após a inserção do fosfato de nióbio. De acordo com a carta ICSD 0,1-0731609 nos ângulos 19,55, 25,78, e 27,9 apresentou a formação do fosfato de nióbio.  A adsorção e dessorção de N₂ a 77K para a zeólita ZSM-5 mostrou uma isoterma do tipo I, característica de sólidos microporosos. Enquanto a HZSM-5 apresentou uma combinação de isotermas do tipo I e IVa, indicando características micro-mesoporosas. As isotermas do tipo IV são típicas de materiais mesoporosos, exibindo uma condensação capilar com histerese. Por sua vez, a isoterma do compósito é a combinação do tipo I com o tipo II indicando a presença de espaços interparticulares. As imagens de MEV do compósito mostrou que ambos os materiais mantiveram suas estruturas. A ZSM-5 demonstrou uma morfologia de partículas esféricas formadas por um aglomerado de pequenos cristais corroborando com a literatura, e o fosfato de nióbio  um aglomerado de partículas laminares, sendo  possível  observar um indício de estrutura core-shell tendo a ZSM-5 como núcleo e NbOPO₄ a casca revestindo/cobrindo a zeólita. De acordo com os resultados, conclui-se, que ocorreu a formação da ZSM-5 como também o processo de hierarquização e formação do compósito. Tais materiais demostraram ser promissores para serem aplicados em diferentes tipos de reações.